01【导读】
开发具有成本效益和高效的电催化剂以加速不同的电化学反应对于帮助该行业实现低碳足迹至关重要。单原子合金（SAA）具有独特的电子结构、明确的活性位点和最大的原子利用率，有望替代传统的贵金属催化剂。SAA 有望调整反应物质的吸附特性，从而促进电催化行为。
02【成果掠影】
近日天津大学韩晓鹏研究员和胡文彬教授等人发表了综述性论文，介绍了具有代表性的合成策略，包括湿化学、电置换、去合金化和原子层沉积，然后总结了SAA在析氢反应、析氧反应、氧还原反应、二氧化碳还原反应和乙醇电氧化中的应用，以深入了解构效关系。此外，作者还讨论了 SAA 这一新兴领域的挑战和前景。
相关综述文章以“The applications of single-atom alloys in electrocatalysis: Progress and challenges”为题发表在SmartMat上。
03【未来展望】
1.应用于电催化剂领域的大多数 SAA 基体是贵金属，如 Pt、Pd 和 Au。因此，为了降低成本和实现SAA的商业化，由过渡金属基体组成的SAA的设计不容忽视。有必要制造具有各种组成的新型 SAA 催化剂，这些催化剂可用于报道的双金属、三金属甚至高熵催化剂中。此外，开发具有双或三金属催化位点的SAA对于打破线性比例关系、调整中间体的吸附性能和提高电催化性能至关重要。增加 SAA 中单原子的密度是提高 SAA 催化活性的直接方法，因为这些单原子通常作为电化学条件下的活性位点。此外，有必要发现新方法以实现高产量 SAA 的可扩展生产，而不是实验室制备。
2.HAADF-STEM可用于区分原子序数差异巨大的原子，XAS可识别金属-金属键。然而，识别具有相似原子序数的原子是困难的。因此，开发先进的表征技术对于确认 SAA 的详细原子结构和配位环境至关重要。此外，考虑到 SAA 的构效关系不明确且值得商榷，利用具有高分辨率时空分辨率的原位或操作表征技术（微观、光谱和电化学方法）有利于监测活性位点的电子和原子结构的变化、活性位点的识别和催化过程中的反应中间体的捕获，加深了我们对催化机理的理解，特别是对于复杂的催化反应，如具有丰富中间体的 CO2RR。此外，高表面能导致SAA稳定性差，可能导致单原子活性位点容易聚集，而重构通常发生在电化学过程的长期运行过程中。因此，原子尺度的光谱、显微镜和电化学方法等原位表征技术可用于灵敏检测结构变化并深入了解构效关系。
3.与繁琐、复杂和费力的实验过程相比，需要通过理论计算设计和筛选适合特定电化学反应的催化剂，以取代传统的试错法。与耗时且计算量大的 DFT 计算不同，机器学习 (ML) 已被用于筛选最活跃的催化剂。例如，d 段通常被视为评估催化剂反应性的描述符。然而，d 段理论不适用于那些完全填充 d 轨道的贵金属。Kumar等人在 ML 的帮助下，利用元素的可用周期性特性预测了 SAA 上吸附物对吸附物-金属相互作用的吸附能。此外，为了研究单原子在SAA上的稳定性，还需要计算表面偏析能。Salem等人创建了一个具有 ML 技术、元素特性和以键为中心的模型的框架，以预测金属的偏析能以加速 SAA 设计。此外，打破线性比例关系对于制造理想催化剂至关重要。然而，由于有限的实验条件和实验，研究人员筛选最活跃的催化剂仍然具有挑战性。Dasgupta等人使用 ML 预测 300 个 SAA 的反应和吸附能，以识别可能不遵循比例关系的活性材料。尽管在使用 ML 探索描述符以筛选各种反应的可能 SAA 方面取得了很大进展，但尚未为电催化过程构建合理的模型。因此，迫切需要建立合适的框架，为高效电催化剂的设计提供理论指导。
电催化领域报道的 SAA 和代表性 SAA 的示意图（单原子：绿松石色；基质：黄色）© 2022 The Authors
作者简介
胡文彬，天津大学教授，主要从事材料表面工程技术、金属基复合材料、纳米金属材料的可控制备与应用基础的研究与开发。在Nature Energy、Nature Communication、 Chem. Soc. Rev.、 Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、ACS Nano、Nano Energy、Chem. Mater.、J. Mater. Chem. A、J. Power Sources、Corrosion Sci. 等学术期刊发表SCI收录论文370多篇，被SCI他引9000多次，出版著作或教材4本；作为第一完成人，获得国家科技进步二等奖1项、省部级一等奖3项。国家杰出青年科学基金（2011年）、国务院政府津贴（2012年）获得者，中组部万人计划科技领军人才（2017年），科技部创新人才推进计划重点领域创新团队“能源领域用关键材料”负责人。兼任国务院学科评议组成员、教育部科技委材料学部委员、中国腐蚀与防护学会副理事长、中国材料研究学会理事、中国材料研究学会纳米材料与器件分会理事等；同时兼任《材料导报》编委副主任以及《Science China Materials》、《无机材料学报》、《中国有色金属学报》等期刊编委。
韩晓鹏，天津大学特聘研究员，2015年于南开大学获博士学位（师从陈军院士），2019-2020年在香港科技大学进行访问交流。主要从事能源新材料的设计制备、结构性能调控及器件应用基础研究，在Nature Commun.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.等国内外知名期刊发表SCI论文130余篇，总被引7000余次，21篇入选ESI高被引，H因子43。授权/申请国家发明专利20余项，担任Frontiers in Chemistry杂志副主编，SCMs、《物理化学学报》青年编委，荣获中国科协青年托举人才、天津市青年科技优秀人才、天津市自然科学一等奖（R5），2020年入选科睿唯安“全球高被引科学家”。
文献链接：
Da, Y, Jiang, R, Tian, Z, Han, X, Chen, W, Hu, W. The applications of single-atom alloys in electrocatalysis: progress and challenges. SmartMat. https://doi.org/10.1002/smm2.1136.