具有超大水通道的吸附剂用于超快和高性能分散铀资源回收 | NSO论文

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研究背景及意义

铀是重要的核电燃料,但全球已经探明的可开采铀资源有限,无法满足核电长期发展的需求,迫切需要开发新的铀资源获取途径。全球海水中含有约45亿吨铀,是陆地已经探明的可开采铀资源总量的1000倍,开展海水提铀是实现铀资源可持续获取的重要途径。此外,铀是一种重金属元素,具有放射性,释放至环境会造成严重的环境和健康危害。在铀矿开采、铀矿冶炼、核电燃料生产等过程中产生的大量含铀废水,对自然环境形成了严重的威胁,亟需开发含铀废水处置技术。因此,海水、含铀污水等环境中的分散铀资源回收对保障核电产业可持续发展具有重要意义。然而,现有分散铀资源回收吸附剂的制备方法难以同时能满足高铀吸附性能与高吸附剂结构稳定性地要求,导致实际应用受限。

近日,海南大学南海海洋资源利用国家重点实验室王宁教授课题组在《国家科学进展》(National Science Open, NSO)上发表研究工作“Huge block adsorbent with super-sized water transport channels for ultrafast and high-capacity recovery of dispersed uranium”。

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该研究采用相分离和模板法相结合的策略,制造了具有超大水通道、结构稳定的块状聚偕胺肟基海绵铀吸附剂(SWTC-PAO海绵),该吸附剂在实现超快以及高容量分散铀回收性能的同时,兼具了高的结构稳定性,并在天然海水以及含铀废水中展示出了较好的应用潜力。

SWTC-PAO海绵兼顾高吸附性能与高结构稳定性的机制是什么?

在结构上,SWTC-PAO海绵内部由厚度为510 μm 的微孔薄壁和厚度为80100 μm微孔连接结构相互连接,形成直径高达830 μm的超大水通道。超薄的微孔薄壁结构暴露出了更多的对铀具有高亲和力的肟基官能团,同时超大的水通道能够将铀离子快速的传输至吸附位点,这些因素共同使得SWTC-PAO海绵具备高的铀吸附性能。此外,SWTC-PAO海绵内部大量互连的超薄通道壁能效地分散外部应力,从而显示出高的结构稳定性(图 1)。

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图 1 SWTC-PAO海绵的制备方法和结构表征

SWTC-PAO海绵在模拟海水和天然海水中的性能表现如何?

SWTC-PAO海绵的在酸性和碱性环境中均表现出良好的铀吸附性能,理论最大吸附容量达1390 mg g–1SWTC-PAO海绵在天然海水接触15天后,铀提取性能达到了8.4 mg g–1,吸附速率高达0.56 mg g–1 d–1。进一步延长吸附时间至30天,铀提取能力达到9.1 mg g–1。更重要的是,SWTC-PAO海绵在完成30天天然海水铀提取试验以及10次的吸附解析循环后结构仍保持完整,显示出优异的海洋环境适应性(图 2)。

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2 SWTC-PAO海绵在模拟海水和天然海水中的铀提取性能

SWTC-PAO海绵在含铀废水中的性能表现如何?

在酸性含铀废水中,SWTC-PAO海绵在24小时内可以实现初始铀浓度为5.22 ppm的含铀废水中99.59%铀去除,且处理后的废水中的金属离子浓度均低于世界卫生组织设定的饮用水标准。SWTC-PAO海绵从含铀废水中吸附地铀进行分离纯化后,成功地回收到726毫克的UO2(NO3)2·6H2O,经计算含铀废水中的铀回收率达到90.68%,表明SWTC-PAO海绵在对含铀废水中的铀具有较好的回收处理能力(图 3)。

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图 3 SWTC-PAO海绵从含铀废水中回收铀